Początek życia zakonnego Anjezë udała się najpierw do opactwa Instytutu Błogosławionej Dziewicy Maryi w Rathfarnham w Irlandii, by nauczyć się języka angielskiego, którego Siostry Loreto używały w swych szkołach w Indiach. 12 października 1928 roku rozpoczęła tam 6-tygodniowy postulat. Do Indii przybyła na początku 1929 roku i 23 maja rozpoczęła nowicjat w Dardżylingu, niedaleko Himalajów. Swe pierwsze czasowe śluby zakonne złożyła 24 maja 1931 roku, przyjmując imię Teresa – po Teresie z Lisieux, patronce misjonarzy. Zaczęła wówczas nauczać w szkole przy klasztorze Sióstr Loreto w Dardżylingu. Stamtąd została przeniesiona do szkoły prowadzonej przez Instytut w Kalkucie. W tym samym czasie była też nauczycielką w szkole powszechnej im. Św. Tereski od Dzieciątka Jezus w Kalkucie. Śluby wieczyste złożyła 24 maja 1937 roku. Wyznaczono ją na stanowisko dyrektorki szkoły dla Bengalek oraz jako przełożoną kilku loretanek i grupy córek świętej Anny.
Mimo osobistego ubóstwa matka Teresa miała zwyczaj odwiedzać w niedziele biednych w slumsach Kalkuty. Oddawała im niepotrzebne, zniszczone rzeczy zakonu. W czasie II wojny światowej wzrosła w tym mieście liczba ubogich, a klęska głodu w roku 1943 przyniosła ogromną liczbę ofiar śmiertelnych.