Carroll podkreślał, że odchodzenie od wiary nie było dla niego nagłym przełomem, lecz długim procesem. Wątpliwości wobec katolicyzmu pojawiły się już w czasie pobytu w seminarium, a po jego opuszczeniu interesował się także religiami Wschodu i przez pewien czas określał się jako agnostyk. Później opisywał swoje stanowisko jako naturalistyczne, ateistyczne, materialistyczne i pozytywistyczne, a zarazem deklarował wiarę w metafizyczną wolną wolę.
Doktorat z filozofii uzyskał w 1974 na Uniwersytecie Kalifornijskim w San Diego. Jego rozprawa, przygotowana pod kierunkiem , dotyczyła filozofii religii , XVII-wiecznego teologa anglikańskiego, który bronił Kościoła anglikańskiego w sporach z katolikami, deistami i ateistami, zanim został biskupem Worcesteru. Rozprawa ukazała się w 1975 jako książka The Common-Sense Philosophy of Religion of Bishop Edward Stillingfleet 1635–1699. W tym czasie był żonaty i miał dwie córki; rodzina przeniosła się do Susanville w Kalifornii, gdzie Carroll zaczął uczyć filozofii, a później zamieszkała w Davis.