Obaj przyjechali w tym celu do Zurychu, by pracować z Erwinem Schrödingerem, a wynik ogłosili latem tego samego roku: wiązanie w cząsteczce wodoru bierze się z kwantowomechanicznego „rezonansu”, wnoszonego przez możliwość wymiany położeń dwóch elektronów między atomami. Funkcję falową Heitlera i Londona uogólniono następnie na cząsteczki wieloelektronowe. W 1929 roku przedstawił metodę opartą na wyznacznikach, a w 1931 rozszerzył model Heitlera i Londona na układy -elektronowe, zapisując pełną funkcję falową jako iloczyn funkcji wiązań. W 1932 roku G. Rumer pokazał, jak wypisać wszystkie schematy sparowania elektronów bez liniowych zależności między nimi, czyli struktury kanoniczne. Udoskonalenia z lat 1928–1933 miały głównie charakter ilościowy i dotyczyły wykładników orbitali atomowych oraz włączenia funkcji polaryzacyjnych i członów jonowych.
Linus Pauling rozwinął tę linię badań, łącząc idee Lewisa z mechaniką kwantową oraz wprowadzając pojęcia rezonansu i hybrydyzacji orbitali. Jego praca z 1931 roku uporządkowała reguły wiązania pary elektronowej wyprowadzane z mechaniki kwantowej.