Przedstawił w niej wiązanie pary elektronowej jako superpozycję formy kowalencyjnej Heitlera i Londona oraz dwóch możliwych form jonowych, a następnie omówił hybrydyzację, geometrie cząsteczek i kąty wiązań w związkach od organicznych po kompleksy metali przejściowych. W kolejnym artykule zajął się m.in. diboranem, wiązaniami nieparzystoelektronowymi w jonie oraz tlenem, który przedstawił jako cząsteczkę z dwoma wiązaniami trójelektronowymi. Serię pięciu artykułów pod wspólnym tytułem , ogłaszanych w latach 1931–1933, zwieńczyła wydana w 1939 roku monografia pod tym samym tytułem, dedykowana Lewisowi. określał ten etap jako początek nowoczesnej teorii wiązań walencyjnych, odróżniając ją od wcześniejszych, przedkwantowych teorii wartościowości.
Rywalizacja między ujęciem walencyjnym a orbitalnym zaczęła się od dwóch konkurencyjnych opisów benzenu i objęła kolejne pokolenia chemików. Już w latach 30. XX wieku Slater oraz Van Vleck i Sherman zwracali uwagę, że skoro obie metody ostatecznie zbiegają się do tego samego wyniku, spór o to, która jest lepsza, nie ma sensu. Do końca II wojny światowej teoria rezonansu Paulinga była jednak powszechnie przyjęta, a większość praktykujących chemików ignorowała ujęcie orbitalne.