Ulam nie wierzył w ideę Paktu Atlantyckiego uważając ją za chwyt propagandowy. Nie czuł wyrzutów sumienia z powodu powrotu do laboratorium i dalszej pracy nad bombami atomowymi, a swoją postawę charakteryzował jako „pośrednią pomiędzy zupełnie naiwnym idealizmem i całkowitym szowinizmem”, interesował się głównie naukową stroną tej pracy. Ustawa o energii atomowej była dla niego znacznie bardziej zadowalająca niż początkowe propozycje pozostawienia badań nad energią atomową wyłącznie w rękach armii. Uważał, że uczeni muszą zajmować się sprawami techniki, gdyż w przeciwnym wypadku mogą one dostać się w „ręce niebezpiecznych i fanatycznych reakcjonistów”.
Ulam należał do grupy opracowującej teorię konstrukcji bomby wodorowej. Ulam najpierw, stosując swe innowacyjne metody matematyczne, dowiódł, że koncepcja obrana przez kierownika projektu była błędna, a następnie zaproponował własne rozwiązanie, które doprowadziło przedsięwzięcie do sukcesu. Schemat tej bomby nosi nazwę konfiguracji Tellera-Ulama, od jej twórców: węgierskiego fizyka Edwarda Tellera i Stanisława Ulama. Dokumenty z tamtego okresu są ciągle utajnione, więc jego wkład w ogólne dzieło pozostaje mało znany. „Studiował wzrost struktur, układy o wysokim stopniu złożoności, nieliniowość i chaos”.