Podczas I wojny światowej pracował, podobnie jak Lewis Bernstein-Namierowski oraz inni historycy angielscy, w Departamencie Wywiadu brytyjskiego MSZ. Z ramienia tej instytucji został w 1919 roku wysłany na konferencję pokojową w Paryżu. W czasie II wojny światowej również pracował dla brytyjskiego MSZ. W latach 1919–1956 był profesorem historii oraz greki bizantyńskiej i nowożytnej na Uniwersytecie Londyńskim.
Żonaty dwukrotnie: po raz pierwszy z Rosalindą Muray; rozwiedziony, ożenił się ze swoją asystentką Weroniką M. Boulter.
Głównym osiągnięciem Toynbeego jest dzieło Studium historii (A Study of History), wydawane w 12 tomach w latach 1934–1954. Przedmiotem analizy jest społeczność – cywilizacja traktowana jako jednostka studiów historycznych. Toynbee wyróżnił dwadzieścia trzy „pełne” cywilizacje, dodając do tej liczby trzy „poronione” i pięć „wstrzymanych w rozwoju”. Cywilizacje zataczają w swym istnieniu krąg rozwojowy, mający kolejne fazy: genezy, wzrastania, załamania, dezintegracji (okres zaburzeń, państwo uniwersalne, interregnum) oraz rozkładu. O cyklicznym biegu decydują czynniki ludzkie, geograficzne, społeczne i religijne. Suma prac Toynbeego sprawiła, że przeszedł on do historii jako klasyk dwudziestowiecznej historiozofii. Aby Studium historii było bardziej przyswajalne, opracował jego wydania skrócone.