Dzięki temu dwa lata później wystartował w wyborach na urząd gubernatora Kalifornii. Jego głównym kontrkandydatem był urzędujący gubernator Pat Brown. Reagan uzyskał wówczas 57,6% poparcia, wobec 42,3% dla Browna.
Jako gubernator kładł nacisk na cięcia budżetowe, zmniejszenie podatków i samoograniczanie się władzy. Obciął wydatki na oświatę i szkolnictwo wyższe, przeciw czemu protestował Clark Kerr, rektor Uniwersytetu Kalifornijskiego. Wobec tego Reagan zwolnił Kerra ze stanowiska, podnosząc opłaty za naukę. Cięcia objęły także opiekę społeczną, jednak w wyniku nacisków gubernator musiał pójść na kompromisy i wprowadzić lżejsze reformy od zapowiadanych. Sprzeciwiał się zniesieniu kary śmierci, jednak na tym polu także poniósł porażkę. Jego działania miały na celu także ograniczenie wzrostu biurokracji – przez cały okres jego urzędowania zatrudnienie utrzymało się na poziomie 103 tysięcy osób. Obniżył podatki od nieruchomości, podwyższając podatki dochodowe, a także zaostrzył kryteria kwalifikacji do świadczeń społecznych, przez co liczba osób je otrzymujących spadła. W 1972 ubiegał się o drugą kadencję gubernatorską, co udało mu się osiągnąć po pokonaniu Jesse’ego Unrucha. Cztery lata później postanowił nie kandydować po raz trzeci, tylko wystartować w wyborach prezydenckich.