Skylab 4 16 listopada 1973 jako dowódca wyprawy wystartował na pokładzie statku Apollo do trzeciej załogowej misji na stację kosmiczną Skylab. Lot otrzymał oznaczenie Skylab SL-4. Pozostałymi członkami załogi byli: Edward Gibson – pilot-naukowiec i William Pogue – pilot statku. Osiem godzin po starcie kapsuła statku Apollo dokowała do stacji orbitalnej. Podczas 84-dniowej misji astronauci wykonali obszerny program badań naukowych. Prowadzili m.in. obserwacje Komety Kohoutka oraz Słońca. Wykonali około 75 000 zdjęć obu tych obiektów. Ponadto załoga stacji wykonała około 20 000 fotografii powierzchni Ziemi. Podczas lotu astronauci czterokrotnie wychodzili na zewnątrz stacji orbitalnej. Carr zrobił to trzykrotnie: 25 grudnia 1973 – na ponad 7 godzin (był to wówczas rekord), 29 grudnia – na 3,5 godziny i 3 lutego 1974 – na blisko 5,5 godziny.
Ta rekordowa misja wyróżniła się jeszcze z jednego powodu. Załoga w czasie lotu bowiem była apatyczna, małomówna i z trudem realizowała zaplanowane zadania. Takiego zachowania nie odnotowano podczas wcześniejszych lotów załogowych zarówno amerykańskich, jak i radzieckich.