(1996) Tima Burtona zagrał nałogowego hazardzistę. Natomiast w wystylizowanych na film noir Tajemnicach Los Angeles (1997) DeVito zagrał Sida Hudgensa, wydawcę plotkarskiej gazety, zajmującej się głównie skandalami, a w Zaklinaczu deszczu (1997) Francisa Forda Coppoli, adaptacji powieści Johna Grishama, pomagał niedoświadczonemu adwokatowi (Matt Damon) w zwalczaniu nielegalnych praktyk dużej firmy ubezpieczeniowej. Dramat Pełnia życia (1998), w którym aktor partnerował Holly Hunter, opowiadał o uczuciowym związku dwojga rozczarowanych życiem ludzi. W biograficznym filmie Człowiek z księżyca (1999) Miloša Formana, DeVito zagrał cierpliwego managera komika Andy’ego Kaufmana (Jim Carrey). W 2003 wystąpił gościnnie w sitcomie Przyjaciele jako podstarzały, płaczliwy striptizer na wieczorze panieńskim Phoebe Buffay.

W 2009 wystąpił w telewizyjnej kampanii reklamowej Banku Zachodniego WBK, wcześniej został wytypowany przez respondentów jako najsympatyczniejszy aktor związany z Hollywood, którego najchętniej zobaczyliby w krajowej produkcji. Spot reklamowy z udziałem DeVito został nakręcony w lutym 2009 podczas wizyty aktora w Polsce.

W 2014 wystąpił gościnnie w teledysku brytyjsko-irlandzkiej grupy One Direction.