Po zakończeniu wojny rozwinął duszpasterstwo młodzieży. Utworzył Sdružení katolické mládeže – Stowarzyszenie Młodzieży Katolickiej, które skupiało około 250 osób z parafii i okolicy. Organizował rekolekcje, pielgrzymki, spotkania modlitewne, wykłady, przedstawienia teatralne, imprezy sportowe oraz zabawy taneczne. W swojej pracy inspirował się działalnością św. Jana Bosko. Pomagał młodzieży w nauce, przygotowywał uczniów do egzaminów i pośredniczył w znajdowaniu stancji. Z jego działalnością duszpasterską wiązano kilka późniejszych powołań kapłańskich, w tym teologa i filozofa Karla Vrány.
Toufar angażował się również w sprawy społeczne: organizował remonty świątyń i cmentarzy, pomagał ubogim oraz podejmował interwencje w sprawach mieszkańców niezależnie od ich wyznania lub przekonań politycznych. Dzięki tej działalności zdobył znaczny autorytet, wykraczający poza środowisko regularnie praktykujących katolików.
Po komunistycznym przewrocie w lutym 1948 roku miejscowi działacze partii zaczęli domagać się jego usunięcia. Zarzucano mu między innymi nadmierny wpływ na młodzież i sprzyjanie Czechosłowackiej Partii Ludowej.