W latach 1829–1833 uczestniczył w prywatnej ekspedycji wuja Johna Rossa w poszukiwaniu Przejścia Północno-Zachodniego poprzez Cieśninę Księcia Regenta. Pełnił funkcję zastępcy dowódcy wyprawy. W 1830 roku odkrył, że Boothia to półwysep, a nie wyspa, gdyby była to wyspa, to przejście mogłoby się znajdować na południe od niej. W 1831 roku jako pierwszy ustalił położenie północnego bieguna magnetycznego. Północny biegun magnetyczny znajdował się wówczas w południowo-zachodniej części półwyspu Boothia – ówczesne współrzędne geograficzne bieguna to 70°05.3′N 96°46′W. Podczas tej wyprawy czterokrotnie zimował w Arktyce. W trakcie ekspedycji Ross zbierał informacje na temat życia Inuitów.
W 1834 roku Ross awansował na stopień kapitana. W 1836 roku uczestniczył w wyprawie ratunkowej w Cieśninie Davisa i na Morzu Labradorskim w poszukiwaniu wielorybników z 11 statków, które utknęły w lodzie – rozbitkom udało się uratować samodzielnie. W 1835 roku odrzucił tytuł szlachecki, którym chciano go uhonorować za przeprowadzoną akcję ratunkową.
W latach 1837–1839 Ross prowadził badania magnetyzmu na terenie Wielkiej Brytanii.