W 1905 Jung habilitował się z psychiatrii i został ordynatorem kliniki. W latach 1904–1905 w założonym przez siebie laboratorium psychopatologii doświadczalnej razem z amerykańskimi badaczami Carlem Petersonem i Charlesem Ricksherem wykonał badania nad tzw. eksperymentem skojarzeniowym przeprowadzonym za pomocą własnoręcznie skonstruowanego galwanometru. Wyniki, które ogłosił, przyniosły mu sławę zwłaszcza w USA, co zaowocowało pierwszą podróżą do Stanów Zjednoczonych (1909), gdzie (razem z Zygmuntem Freudem) otrzymał tytuł doctora honoris causa Uniwersytetu Clarka. W tym samym roku zrezygnował z pracy w klinice Burghölzli i otworzył praktykę prywatną w Küssnacht, którą prowadził przez całe późniejsze życie.

mały|upright=1.3|1909 rok. W pierwszym rzędzie: Zygmunt Freud, Granville Stanley Hall, C.G.Jung, z tyłu: Abraham A. Brill, Ernest Jones, Sándor Ferenczi

Jung a Freud, niespełnione oczekiwania W 1907 Jung udał się do Wiednia na pierwsze spotkanie z Zygmuntem Freudem – rozpoczęło ono trwający kilka lat okres intensywnej współpracy i przyjaźni. Jung był wtedy bardziej znany wśród naukowców nowej dziedziny psychologii niż neurolog Freud.