Z czasem ten zaczął dostrzegać w Jungu swego najwybitniejszego ucznia i następcę; mianował go redaktorem naczelnym powołanego przez siebie Jahrbuch für psychoanalytische und psychopathologische Forschungen, a także powierzył funkcję przewodniczącego założonego przez siebie Międzynarodowego Towarzystwa Psychoanalitycznego (Jung pełnił tę funkcję w latach 1910–1913).
Do zerwania z Freudem doszło w 1913 w wyniku opublikowania przez Junga książki Wandlungen und Symbole der Libido (wznawianej obecnie pt. Symbole der Wandlung. Analyse des Vorspiels zu einer Schizophrenie (Symbole przemiany. Analiza preludium do schizofrenii)), w której przedstawił własne ujęcie kompleksu kazirodztwa i definicję pojęcia libido. Sam Jung twierdził, że głównym powodem zerwania z psychoanalizą Freuda było nieakceptowanie panseksualizmu; Jung nie podzielał przekonania Freuda, że w każdym zachowaniu człowieka dominującą rolę pełnią motywy czysto seksualne.
W tym samym roku Jung zrezygnował z pracy dydaktycznej na rzecz własnych badań i praktyki prywatnej.