Wkrótce potem ukończył swoje pierwsze ważne dzieło filozoficzne: Der logische Aufbau der Welt (Logiczna budowa świata, 1928).
Okres działalności w Kole Wiedeńskim W latach 1924-1925 Carnap uczestniczył w seminariach prowadzonych przez Edmunda Husserla, twórcę fenomenologii. O wiele ważniejszą postacią okazał się dla niego jednak Hans Reichenbach, którego poznał na konferencji w Erlangen w roku 1923. Wynikiem tego spotkania była wieloletnia przyjaźń obu naukowców. Reichenbach poznał Carnapa z Moritzem Schlickiem, charyzmatycznym profesorem Uniwersytetu Wiedeńskiego. Na jego zaproszenie Carnap odwiedził ich w Wiedniu w 1925 roku, a rok później przeniósł się tam, by objąć stałą posadę.
Carnap i Reichenbach redagowali filozoficzne czasopismo Erkenntnis. Wraz z grupą bliskich znajomych Moritza Schlicka tworzyli tzw. Koło Wiedeńskie. Carnap bardzo szybko zyskał sobie opinię jednego z wiodących przedstawicieli tej grupy, a w roku 1929 przy współpracy Hansa Hahna i Otto Neuratha opublikował jej manifest pod tytułem: Wissenschaftliche Weltauffassung: Der Wiener Kreis.