W okresie wiedeńskim najważniejszą pracą Carnapa była Logiczna budowa świata (Der Logische Aufbau der Welt). Na drugim miejscu wyróżnia się Pseudoproblemy filozofii (Scheinprobleme in der Philosophie), gdzie zdefiniował większość problemów metafizycznych jako błędy i nadużycia językowe, w związku z czym postulował wyeliminowanie metafizyki z zakresu poważnych badań. Temu podobne odważne postulaty były bardzo charakterystyczne dla tego filozofa i budowały jego popularność w środowisku naukowym.
W lutym 1930 roku Carnap poznał Alfreda Tarskiego podczas jego wykładów w Wiedniu i, będąc pod wrażeniem jego teorii modeli i semantycznej teorii prawdy, jeszcze tego samego roku złożył mu wizytę w Warszawie.
W roku 1931 Carnap został mianowany profesorem na Niemieckim Uniwersytecie w Pradze. Tam w 1934 roku napisał swoją najbardziej znaną pracę: Logiczna składnia języka. Jego głównym polemistą był Willard Van Orman Quine, który z tego powodu odwiedził go w Pradze. Zapoczątkowało to trwającą wiele lat, pełną wzajemnego szacunku, dyskusję między tymi filozofami.