Wiosną 1970 roku na kilka tygodni przed mundialem zaufanie władz piłkarskiej federacji stracił selekcjoner João Saldanha. Żaden ze znanych szkoleniowców nie chciał przejąć po nim obowiązków i wybór władz związku ostatecznie padł na Zagallo. Drużyna, uważana przez wielu specjalistów za najlepszą w historii, z lewoskrzydłowym Tostão, prawoskrzydłowym Jairzinho, napastnikiem Pelé, pomocnikami Rivelino, Gérsonem i Clodoaldo i kapitanem Carlosem Alberto, wygrała wszystkie mecze i Brazylia po raz trzeci zdobyła mistrzostwo świata. Zagallo był pierwszym człowiekiem, który dokonał tego zarówno jako piłkarz, jak i trener.
W 1974 roku canarinhos przegrali w decydującym meczu drugiej rundy z Holandią i zamiast grą w finale musieli zadowolić się meczem o trzecie miejsce. Tu po bramce Grzegorza Laty ulegli 0:1 Polsce. Lokatę poza podium przyjęto w Brazylii bardzo krytycznie i Zagallo po czterech latach pracy selekcjonerskiej został zdymisjonowany.