Wyjechał z ojczyzny nad Zatokę Perską, gdzie objął reprezentację Kuwejtu. Potem prowadził drużynę narodową Arabii Saudyjskiej, saudyjski klub Al-Hilal i w Brazylii – CR Vasco da Gama, CR Flamengo i Fluminense FC. Z reprezentacją Zjednoczonych Emiratów Arabskich awansował na mundial 1990, ale na początku 1990 roku otrzymał wymówienie z pracy. Zastąpił go Polak Bernard Blaut, którego już po kilku tygodniach zmienił inny Brazylijczyk Carlos Alberto Parreira. Zagallo współpracował z nim w czasie mundialu w 1970 roku.
W 1991 selekcjonerem canarinhos mianowano Parreirę. Wkrótce Zagallo został jego pierwszym asystentem. Duet szkoleniowców doprowadził reprezentację Brazylii do triumfu w mundialu 1994.
Po turnieju Parreira podał się do dymisji, a jego następcą, po raz drugi w karierze, został 63-letni Zagallo. W czasie mundialu 1998 Brazylijczycy, wśród których wyróżniali się Ronaldo, Cafu, Roberto Carlos, Leonardo, kapitan Dunga i Bebeto, mimo porażki w grupie z Norwegią, dotarli do finału imprezy. W meczu o złoty medal ulegli 0:3 Francuzom, a niepowodzenie spowodowane było głównie tajemniczą niedyspozycją napastnika Ronaldo.