W 1941 Marble podpisała kontrakt zawodowy opiewający na 75 tysięcy dolarów (chociaż jak twierdziła, dostała także ofertę 100 tysięcy dolarów za pozostanie w gronie amatorów, złożoną przez jednego z bogatych miłośników jej tenisowego talentu Williama duPonta). W serii spotkań (tourze), rozgrywanych równolegle z pojedynkami Dona Budge'a i Williama Tildena, pokonała Mary Hardwick 72 razy przy 3 porażkach. Uczestniczyła także w meczach pokazowych dla żołnierzy. W czasie wojny zawarła związek małżeński z pilotem Joe Crowleyem, który zginął w czasie akcji w Niemczech. Tuż przed śmiercią męża poroniła. Dramatyczne przeżycia sprawiły, że podjęła nieudaną próbę samobójczą. Po powrocie do zdrowia odbyła na zlecenie wywiadu amerykańskiego misję w Szwajcarii, w czasie której została postrzelona. Szczegóły tej misji ujawniła dopiero w wydanych pośmiertnie wspomnieniach Courting Danger (1991).
Jeszcze przed podpisaniem umowy zawodowej broniła barw USA w Pucharze Wightman. Występowała w tych rozgrywkach w 1933 i ponownie w latach 1937-1939, wygrywając 8 spotkań i przegrywając 2. We wszystkich edycjach Pucharu Wightman, w których uczestniczyła Alice Marble, Amerykanki okazywały się lepsze od Brytyjek.