Kariera reprezentacyjna Zadebiutował w reprezentacji Brazylii w wieku zaledwie 16 lat w meczu rozegranym 7 lipca 1957 w Rio de Janeiro przeciwko Argentynie. Zdobył w tym meczu gola, ale Brazylia przegrała 1:2. Był to zarazem jedyny występ w barwach „canarinhos”, w którym strzelił bramkę i zszedł z boiska pokonany.
Mimo młodego wieku został zabrany na mistrzostwa świata w 1958 roku w Szwecji, gdzie początkowo Brazylia z Pelém na ławce rezerwowych grała słabo. Wtedy trener Feola postanowił zaryzykować i wystawił go do pierwszego składu. Jego gra wprawiła kibiców w zachwyt, zaś Brazylia wygrała mistrzostwa. W nagrodę za występ dostał od miasta nowy samochód. Po mistrzostwach, jako gwiazda Santosu zdobywał mistrzostwo stanu São Paulo.
Na kolejnych mistrzostwach świata w Chile w 1962 zagrał tylko w dwóch meczach, gdyż w meczu z Czechosłowacją doznał kontuzji naderwania mięśnia.
Mistrzostwa świata w Anglii w 1966 były w wykonaniu Brazylijczyków nieudane, a Pelé nie mógł rozwinąć skrzydeł, gdyż padał ofiarą fauli. W czasie tych mistrzostw Pele strzelił jedną bramkę, a Brazylia nie wyszła z grupy.