Angielski klub zapłacił za Argentyńczyka 45 mln euro. Tego samego dnia, gdy Kun oficjalnie został zawodnikiem Manchesteru City, „Rojiblancos” rozgrywali mecz kwalifikacyjny do Ligi Europy przeciwko Strømsgodset IF. Podczas tego spotkania grupa kibiców z Madrytu wywiesiła baner z napisem „Agüero, We Hope You Die” („Agüero, mamy nadzieję, że umrzesz”).
Manchester City Sezon 2011/2012 W klubie z Manchesteru, Sergio przyjął koszulkę z numerem 16. W meczu o Superpuchar z Interem i w spotkaniu o Tarczę Wspólnoty przeciw Manchesterowi United, usiadł na ławce rezerwowych. Trener The Citizens – Roberto Mancini twierdził, że Kun nie jest jeszcze gotowy do gry. Zadebiutował 15 sierpnia w pojedynku ze Swansea, który City wygrało 4:0. Agüero wszedł na boisko w 59 minucie spotkania i 9 minut później strzelił swojego pierwszego gola w klubie. Argentyńczyk dołożył jeszcze jedno trafienie w doliczonym czasie gry, pokonując bramkarza Swansea strzałem z 25 metrów. Jego debiut został w mediach oceniony bardzo wysoko, przez niektórych dziennikarzy nawet jako jeden z najlepszych w angielskiej piłce nożnej. 28 sierpnia Kun strzelił swojego trzeciego gola dla City w meczu z Tottenhamem, natomiast w spotkaniu z Wigan Athletic zdobył pierwszego hat tricka. 18 września trafił dwukrotnie do bramki zawodników Fulham.