W 1681 roku Merian wraz z córkami wróciła do Frankfurtu. W 1685 roku zostawiła męża i razem z córkami i swoją matką udała się do komuny labadystów w Wiuwert w zachodniej Fryzji. Merian przybywała w komunie przez wiele lat i to wówczas zapewne zgromadziła wiedzę na temat owadów tropikalnych. Zamek Waltha, gdzie mieszkała, był własnością Cornelisa van Sommelsdijka (1637–1688) gubernatora Surinamu w latach 1683–1688. Labadyści powracający z plantacji w Surinamie przywozili spreparowane okazy tamtejszych owadów.
W 1691 roku Merian opuściła labadystów i przeniosła się wraz z córkami do Amsterdamu. Poświęciła się dogłębnym studiom nad owadami, otrzymując wsparcie od wysoko usytuowanych ludzi ze świata polityki i biznesu. By utrzymać rodzinę, udzielała lekcji rysunku i sprzedawała własną pracę. W Amsterdamie zetknęła się z prywatnymi kolekcjami egzotycznych zwierząt i roślin oraz zbiorami gabinetów osobliwości, m.in. burmistrza Amstedramu Nicolaesa Witsena (1641–1717), Frederika Ruyscha (1638–1731) i Levinusa Vincenta (1658–1727). Merian wraz z córką Johanną Heleną pracowała obok innych artystów nad kolorową dokumentacją zbiorów botanicznych Agnety Block (1626–1704) i wyhodowanych przez nią roślin.
W 1692 roku jej małżeństwo z Graffem zostało formalnie rozwiązane.