Od 12 listopada 1948 r. stał na czele diecezji łódzko-wrocławskiej, zaś po reorganizacji podziału administracyjnego Polskiego Autokefalicznego Kościoła Prawosławnego 31 stycznia 1951 r. został pierwszym zwierzchnikiem nowo powstałej diecezji łódzko-poznańskiej. 9 kwietnia 1958 r. podniesiony do godności arcybiskupa łódzko-poznańskiego. Funkcję tę pełnił do końca życia. Hierarcha utrzymywał bliskie kontakty z żyjącą w Łodzi społecznością rosyjską, w której cieszył się znacznym szacunkiem. Według wspomnień rosyjskich mieszkańców Łodzi żył bardzo skromnie; interesował się muzyką poważną.
Locum tenens metropolii warszawskiej Po śmierci metropolity warszawskiego i całej Polski Tymoteusza, od 24 maja 1962 do 25 maja 1965 r. pełnił funkcję locum tenens metropolii warszawskiej. Władze PRL, otwarcie ingerujące wówczas w życie PAKP, uniemożliwiały przez ten okres przeprowadzenie wyborów nowego zwierzchnika Kościoła. W publikacjach Rzeczypospolitej pojawiła się teza, że wybór arcybiskupa Jerzego na metropolitę warszawskiego i całej Polski był blokowany przez SBCezary Gmyz, Historia inwigilacji Cerkwi.