Głównym jego osiągnięciem jako kanclerza skarbu było utrzymanie stabilnego wzrostu gospodarczego i obniżenie poziomu bezrobocia w kraju. Według danych OECD, średni wzrost gospodarczy w Wielkiej Brytanii w latach 1997–2006 wyniósł 2,7%, wobec 2,1% dla całej Unii Europejskiej. Bezrobocie zaś w 2006 wyniosło 5,5% (średnia UE 8,1%) wobec 7% w 1997.
Premier Wielkiej Brytanii 10 maja 2007 Tony Blair zapowiedział rezygnację z funkcji premiera. Brown był jednym z kandydatów na jego następcę. Jego konkurentem był John McDonnell. Do 17 maja obaj kandydaci musieli zgłosić swoje kandydatury popierane przez ponad 12,5% członków Partii Pracy. Ten wymóg spełnił tylko Brown i 17 maja 2007 uzyskał nominację Partii Pracy na jej nowego lidera i przyszłego premiera. 24 czerwca 2007, na zjeździe partii w Manchesterze, został wybrany nowym liderem. 27 czerwca 2007 królowa Wielkiej Brytanii Elżbieta II powołała go na stanowisko premiera rządu Jej Królewskiej Mości. Następnego dnia premier podał skład swojego gabinetu.
Brown często zgłaszał propozycje przeniesienia kilku prerogatyw Korony na parlament, np. prawa do wypowiadania wojny i aprobowania nominacji na najwyższe urzędy.