Łącznie powołał 248 nowych biskupstw, a także pierwszego delegata w USA. W latach 90 XIX w. napisał dwa listy apostolskie: Praeclara i Satis cognitum, skierowane do chrześcijan niekatolickich, których zaprosił do ponownego przyłączenia się do Kościoła rzymskokatolickiego.
Sprawy kościelne i społeczne thumb|Portret Leona XIII (1880) thumb|Srebrny medal upamiętniający inaugurację nowego obserwatorium przez papieża Leona XIII (1891) 18 sierpnia 1883 otworzył Tajne Archiwa Watykanu, umożliwiając dostęp do nich wszystkim naukowcom, niezależnie od wyznania. Pod koniec pontyfikatu, ustalił nowe kryteria cenzury (1897) i nowego Indeksu ksiąg zakazanych (1900). 30 października 1902 powołał Papieską Komisję Biblijną, której zadaniem było troska o nauki o Biblii. Ustanowił również odznaczenie „Pro Ecclesia et Pontifice”.
Leon był tercjarzem franciszkańskim i troszczył się o rozwój tego zakonu. Aby przywrócić XII-wieczne ideały i zwiększyć liczbę członków, złagodził regułę zakonną w konstytucji Misericors Dei Filius z 1888 roku. Był związany z sanktuarium stygmatów w La Verna, do którego szereg razy pielgrzymował, czemu dał wyraz w encyklice Auspicato concessum z 17 września 1882 roku.