W 2008 wygrał także trzeci Wielki Tour, czyli Vuelta a España.
W 2009 ponownie triumfował w wyścigu Tour de France, wyprzedzając Andy’ego Schlecka i Lance’a Armstronga.
W 2010 zwyciężył w wyścigu Paryż–Nicea. W ostatnim sprawdzianie przed Tour de France, wyścigu Critérium du Dauphiné zajął 2. miejsce, przegrywając z Janezem Brajkovičiem. W lipcu tego samego roku wygrał także po raz trzeci Tour de France, wyprzedzając o 39 sekund Andy’ego Schlecka. 28 lipca 2010 zapowiedział, że nie przedłuży kontraktu z zespołem Astana. 3 sierpnia 2010 ukazała się wiadomość o tym, że Contador podpisał umowę z ekipą Saxo Bank.
W roku 2011 Alberto Contador, obawiając się tego, iż poprzez zarzut dopingowy nie zostanie dopuszczony do Tour de France, miał wystartować w dwóch pozostałych Wielkich Tourach: we włoskim Giro i hiszpańskiej Vuelcie. Ostatecznie jednak pojechał w Giro d’Italia i Tour de France. W maju wygrał wyścig dookoła Włoch, wyprzedzając o 6 minut i 10 sekund drugiego Michele Scarponiego i o niemal 7 minut Vincenzo Nibalego, a w lipcu wystartował w Tour de France z nadzieją, że uda mu się osiągnąć to, co nie udało się nikomu przez ostatnie 13 lat, czyli zwycięstwo w dwóch kolejnych Wielkich Tourach w jednym roku. Contador ostatecznie nie zdołał wygrać i Giro, i Tour de France. Na Tourze zajął 5.