Armand była zirytowana, gdy wielu socjalistów w Europie nie sprzeciwiło się, a nawet przyczyniło się poprzez głosowania za kredytami wojennymi dla swych narodowych rządów, do wybuchu I wojny światowej. Razem z Leninem prowadziła propagandę wśród wojsk sprzymierzonych nakłaniającą żołnierzy do zwrócenia swojej broni przeciwko swoim oficerom i rozpoczęcia rewolucji socjalistycznej. W marcu 1915, Armand pojechała do Szwajcarii, gdzie zorganizowała antywojenną Międzynarodową Konferencję Kobiet Socjalistycznych.
Gdy 2 marca 1917 car Mikołaj II abdykował przekazując władzę w kraju Rządowi Tymczasowemu, bolszewicy, którzy przebywali na wygnaniu, robili wszystko, by móc powrócić do kraju i współtworzyć przyszłość kraju. Niemieckie Ministerstwo Spraw Zagranicznych, mające nadzieję, że ich obecność w Rosji może przyczynić się do osłabienia państwa carów i przeniesienia wojny na front wschodni, przygotował dla Armand, Włodzimierza Lenina i 26 innych rewolucjonistów specjalnie zaplombowany pociąg celem wysłania go do Piotrogrodu.