Wkrótce zadebiutował na kinowym ekranie w roli Kena Wiloceka w dramacie Freda Zinnemanna Pokłosie wojny (The Men, 1950) z Teresą Wright, Everettem Sloane’em i Dorothy Tree.
Kreacja Stanleya Kowalskiego w dramacie Elii Kazana Tramwaj zwany pożądaniem (A Streetcar Named Desire, 1951) przyniosła mu nominację do Oscara dla najlepszego aktora pierwszoplanowego i nagrody nowojorskich krytyków. Z kolei za postać meksykańskiego rewolucjonisty Emiliano Zapaty w dramacie historycznym tego samego reżysera Viva Zapata! (1952) po raz drugi był nominowany do Oscara dla najlepszego aktora pierwszoplanowego, a także otrzymał nagrodę BAFTA w kategorii najlepszy aktor pierwszoplanowy i Złotą Palmę na Międzynarodowym Festiwalu Filmowy w Cannes. Kolejną nominację do Oscara i nagrodę BAFTA zdobył za rolę Marka Antoniusza w filmie kostiumowym Josepha L. Mankiewicza Juliusz Cezar (Julius Caesar, 1953).
Grał główne role w dramatach, komediach i westernach, gdzie zwykle wcielał się w postaci zbuntowanych bohaterów o skomplikowanej psychice. W dramacie László Benedeka Dziki (The Wild One, 1954) zagrał Johnny’ego Strablera, motocyklistę-awanturnika.