Opublikował on wraz z innymi współautorami pracę, w której po raz pierwszy użył terminów ionophores (jonofory) oraz ion-carrying antibiotics (przenośniki jonów będące antybiotykami). Wykazali oni, że walinomycyna jest zdolna do selektywnego kompleksowania i transportowania przez błony lipidowe kationów potasu, lecz nie sodu, co tłumaczy wcześniejsze niejasności. W tym samym roku opublikowane zostały wyniki badań rentgenostrukturalnych kompleksu nonaktyny z kationem potasu, a dwa lata później opisana została struktura kompleksu walinomycyny z kationem potasu, co ostatecznie potwierdziło możliwość kompleksowania kationów metali przez te antybiotyki. W strukturach krystalicznych obu tych kompleksów kation potasu związany jest przez osiem wiązań koordynacyjnych od atomów tlenu, tworzących niemal idealny układ oktaedryczny.
W tym samym czasie, w 1967 roku, Charles Pedersen dokonał innego przełomowego odkrycia. Prowadził badania nad katalizatorami polimeryzacji poszukując otwartołańcuchowego ligandu kompleksującego jony . Celem Pedersena było otrzymanie bis[2-(o-hydroksyfenoksy)etylo]eteru. Przeprowadzona synteza doprowadziła go jednak do cyklicznego związku dibenzo-18-korona-6.