W 1830 r. założył w Domodossola zgromadzenie zakonne pod nazwą Istituto della Carità, zwane „rosminianami”. Konstytucje nowego zgromadzenia zostały zaaprobowane przez papieża Grzegorza XVI w 1839 r. W latach 1830–1848 opublikował swoje najważniejsze dzieła, ich zwieńczeniem była praca zatytułowana O pięciu ranach Kościoła Świętego (Delle cinque piaghe della Santa Chiesa) z 1848 r.
W tym samym roku, w piśmie Konstytucja zgodnie ze sprawiedliwością społeczną (La costituzione secondo la giustizia sociale), opowiedział się za monarchią konstytucyjną i poparł neogwelfistyczny program typu giobertiańskiego, który przewidywał stworzenie federacji państw włoskich na czele z papieżem. Podczas pierwszej wojny o niepodległość, rząd Piemontu powierzył Rosminiemu misję do papieża Piusa IX, aby zaproponować mu zawarcie konkordatu i utworzenie wspomnianej federacji. Misja jednak nie przyniosła skutków, gdyż papież nie poparł proponowanych idei. Kiedy została ustanowiona Republika Rzymska rządzona przez triumwirat złożony z Giuseppe Manziniego, Aurelio Saffiego i Carlo Armelliniego, a papież schronił się w mieście Gaeta, Rosmini towarzyszył mu i napisał krótkie pismo polemiczne Il socialismo e il comunismo.