Celem von Moltke było złagodzenie okupacji Polski, zwłaszcza w zakresie polityki rasowej i eksterminacyjnej, ale nie jej całkowite zniesienie. Równocześnie uczestniczył w działaniach propagandy antysowieckiej w ramach Komisji Propagandy Urzędu Spraw Zagranicznych. Przez powiązania rodzinne miał kontakty z niemiecką opozycją antyhitlerowską, ale dystansował się od niej, uważając za niedopuszczalny przewrót w czasie wojny. W lipcu 1942 został przeniesiony w stan spoczynku i objął stanowisko przewodniczącego rady nadzorczej Berg- und Hüttenwererks-Gesselschaft Teschen na Górnym Śląsku.
W grudniu 1942 został mianowany ambasadorem w Hiszpanii. W tej roli poszukiwał możliwości nawiązania kontaktów z politykami polskimi, w tym Janem Szembkiem (propozycja ta została odrzucona). W marcu 1943 doznał zapalenia wyrostka robaczkowego i pomimo natychmiastowej operacji zmarł 22 marca 1943.
Został pochowany na cmentarzu w Markt Bohrau (obecnie Borów) (grób zachował się).