Początek działalności politycznej Olympio przypada na okres II wojny światowej, kiedy w 1941 założył Komitet Jedności Togijskiej (fr. Comité de l'Unité Togolaise - CUT). Będąc przeciwnikiem kolaborującego we Francji pronazistowskiego rządu marszałka Philippe Pétaina, z którego to powodu w 1942 internowano go w obozie w Dahomeju (późniejszym Beninie). Pobyt w obozie internowania uformował ostatecznie jego nacjonalistyczne i radykalnie antykolonialne poglądy. Stał się przywódcą ruchu wyzwoleńczego, którego celem było uzyskanie niezależności Togo. Kierownictwo koncernu, w którym pracował, usiłowało odwieść go od polityki, przenosząc Olympio służbowo na dobre stanowisko w Paryżu, lecz ten nie wyraził na to zgody, gdyż postanowił całkowicie zaangażować się w ruch narodowowyzwoleńczy, czym zyskał wśród swych afrykańskich zwolenników opinię człowieka, który zrezygnował z własnych ambicji na rzecz wyższej sprawy: po powrocie z Paryża 50 000 ludzi witało go z wielkim entuzjazmemRolf Italiaander, The New Leaders of Africa, Prentice Hall, 1961, s. 221