Rozgrywka Tomb Raider: Chronicles jest przygodową grą akcji, w której gracz wciela się w archeolożkę i poszukiwaczkę przygód Larę Croft przemierzającą starożytne ruiny i grobowce w poszukiwaniu prastarych artefaktów. Fabuła prezentowana jest w formie retrospekcji z różnych etapów życia Lary, w których odwiedza ona Rzym (etap samouczkowy), wybrzeże Rosji, wyspę opodal Irlandii i budynek korporacji w Nowym Jorku. W wydaniu na Windowsa udostępniono także edytor poziomów pozwalający graczom na tworzenie własnych, wykorzystując do tego pojawiające się na przestrzeni serii mechaniki i architekturę.
Podobnie jak w poprzednich odsłonach, wydarzenia w grze przedstawiane są z perspektywy trzeciej osoby; w zależności od miejsca kamera albo porusza się wraz z postacią, albo pozostaje zawieszona w ustalonym przez twórców punkcie. Czynnością kluczową do ukończenia poziomów jest rozwiązywanie rozsianych po nich zagadek, polegających albo na pociągnięciu za odpowiednie dźwignie, albo na odnalezieniu niezbędnych dla fabuły przedmiotów. Rozgrywka i poruszanie się w większości bazują na tych z The Last Revelation – Lara może skakać w czterech kierunkach, chodzić, biegać, czołgać się, wykonywać przewroty, pływać bądź brodzić w wodzie, wspinać się na występy i drabiny oraz chodzić w zwisie.