Po debiutanckim albumie Who Needs Pictures oraz drugiej płycie Part II, Paisley wydał swoją trzecią płytę, Mud on the Tires, w 2003 roku. Na płycie znalazł się m.in. hit "Celebrity", video nakręcone do tej piosenki parodiuje programy reality show takie jak Fear Factor czy American Idol. W video tym, gościnnie wystąpiły gwiazdy takie jak Jason Alexander, Jim Belushi, Little Jimmy Dickens, Trista Rehn i William Shatner. Tytułowa piosenka z albumu, "Mud on the Tires," osiągnęła pierwszą pozycję na liście Billboardu w roku 2004. W 2005 roku Paisley koncertował z Reba McEntire i Terri Clark na tournée "Two Hats and a Redhead Tour," oraz wydał kolejną płytę "Time Well Wasted", zawierającą m.in. utwory "Alcohol", "When I Get Where I'm Going" (duet z Dolly Parton), "Out in the Parking Lot" (z Alanem Jacksonem), oraz utwór dodatkowy, "Cornography". W roku 2006, album "Time Well Wasted" wygrał nagrodę CMA na najlepszy album country.

Paisley gra na gitarach Crook Telecaster i używa wzmacniaczy Dr. Z uzyskując swoje własne, oryginalne brzmienie.

Brad Paisley nagrał 2 piosenki do filmu Disneya Auta w 2006 roku, pt.: "Find Yourself" i "Behind The Clouds". Pięć lat później, ponownie zaczął współpracować z wytwórnią Disney Pixar.