Rok 2005 Hiszpan zakończył na 17. miejscu w rankingu, zostając finalistą turniejów w Barcelonie i Wiedniu. Awansował także do półfinału zawodów ATP Masters Series w Monte Carlo. Pomógł także reprezentacji narodowej pozostać w najwyższej klasie rozgrywkowej Pucharu Davisa, wygrywając decydujący punkt w barażach przeciwko Włochom.
Swój najlepszy wynik w 2006 roku tenisista hiszpański ustanowił latem podczas turnieju ATP Masters Series w Cincinnati, osiągając finał. Wyeliminował 3 tenisistów z czołowej dziesiątki rankingu, Jamesa Blake (nr 5.), Rafaela Nadala (wicelider), Tommyego Robredo (nr 7.). Pojedynek o tytuł przegrał 3:6, 4:6 z Andym Roddickiem.
W sezonie 2007 najlepsze wyniki Ferrero osiągnął na kortach ziemnych, awansując w lutym do finału w Costa do Sauípe i półfinału w Acapulco. W kwietniu dotarł do półfinału ATP Masters Series w Monte Carlo. Po raz pierwszy w karierze awansował do ćwierćfinału Wimbledonu, ulegając w 4 setach Rogerowi Federerowi.