W 2009 utworzył ruch społeczno-polityczny Inicjatywa Obywatelska Arsenija Jaceniuka „Front Zmian”. W wyborach prezydenckich w 2010 wystartował jako kandydat niezależny, zajął 4. miejsce z poparciem wynoszącym 6,96%, zdobywając 1 711 749 głosów. Został również przewodniczącym jednej z partii politycznych przekształconej w ugrupowanie Front Zmian. W 2012 obronił mandat poselski jako lider listy wyborczej Batkiwszczyny, a w 2013 został jednym z liderów tej partii.
Premier Ukrainy
Kilka dni po odsunięciu od faktycznej władzy Wiktora Janukowycza w wyniku fali protestów Arsenij Jaceniuk 26 lutego 2014 został przedstawiony jako kandydat na stanowisko premiera. 27 lutego 2014 powołany na to stanowisko przez Radę Najwyższą (za zagłosowało 371 posłów w 450-osobowym parlamencie).
24 lipca 2014 Arsenij Jaceniuk ogłosił, iż wraz ze swoim gabinetem podał się do dymisji. Powodem decyzji premiera był formalny rozpad koalicji rządowej. Partie Udar, Swoboda i Batkiwszczyna opowiedziały się za przedterminowymi wyborami parlamentarnymi. Obowiązki premiera miał objąć wicepremier Wołodymyr Hrojsman, ostatecznie Rada Najwyższa 29 lipca 2014 nie przyjęła rezygnacji premiera.