Niespełna miesiąc później, wraz z grupą innych działaczy, wystąpił z Batkiwszczyny. We wrześniu tego samego roku stanął na czele partii Front Ludowy, uzyskując z jego ramienia w październiku 2014 mandat poselski na kolejną kadencję.
27 listopada 2014 Rada Najwyższa ponownie wybrała go na premiera. 2 grudnia jego gabinet został zatwierdzony przez parlament, rozpoczynając urzędowanie. W lutym 2016 doszło do rozpadu koalicji rządowej, prezydent Petro Poroszenko zawnioskował o dymisję premiera, parlament nie przyjął jednak wniosku o wotum nieufności. Wydarzenia te doprowadziły jednak do kryzysu politycznego na Ukrainie. Ostatecznie 10 kwietnia 2016 ogłosił swoją dymisję. 14 kwietnia został zastąpiony na stanowisku premiera Ukrainy przez Wołodymyra Hrojsmana, dotychczasowego przewodniczącego Rady Najwyższej.
Stosunek do OUN i UPA
W ramach współtworzonej i kierowanej przez siebie Fundacji Otwarta Ukraina Arsenij Jaceniuk realizował program będący kampanią informacyjną promującą we wschodniej Ukrainie działalność OUN i UPA. W 2009 wypowiadał się jednak przeciw projektowi ustawy dotyczącej rehabilitacji członków OUN i UPA, utrzymując, że podobny akt może dzielić ukraińskie społeczeństwo.