W 1963 opracowany przez niego Narodowy Program Alfabetyzacyjny przyniósł mu sławę. Jednak rok później puczyści przerwali eksperyment edukacyjny, gdyż program uznano za wywrotny i niebezpieczny dla starego porządku, po czym został wygnany ze swojego kraju. Następne lata spędził w Chile, Genewie oraz Gwinei, gdzie wspólnie z żoną kierował zespołem doradców edukacyjnych. Po szesnastu latach powrócił do ojczyzny. Mieszkając na stałe w San Paulo, pracował na uniwersytetach państwowym i katolickim. Od 1985 był honorowym przewodniczącym Międzynarodowego Stowarzyszenia Oświaty Dorosłych.
Credo swojego podejścia do „kolonialnej” organizacji życia społecznego wraz z towarzyszącą mu pedagogią emancypacji zawarł w Pedagogii uciśnionych. Freire jest autorem wielu dzieł, założył też międzynarodowy Institut d'Action Culturelle (IDAC) w Szwajcarii. lewo|mały|Paulo Freire, 1963. Jego działalność to przykład radykalnej pedagogiki emancypacyjnej, niosącej jednoznaczny przekaz, że wyzwolenie jest możliwe, a jego niezbędnym narzędziem jest edukacja. Freire przeciwstawia się edukacji bankowej, przelewaniu przez mądrego-z założenia-nauczyciela, do pustej-z założenia-głowy ucznia biernej wiedzy do zapamiętania i odtworzenia na życzenie nauczyciela. Taka edukacja bankowa jest stratą czasu i sił ucznia niż pomocą w rozkwicie jego potencjału.