badając chemicznie skład rud uranu, odkrywa w 1906 r. szereg promieniotwórczy. Ustalił, że rudy uranu zawierają zawsze ołów, z czego wywnioskował, że jest on końcowym produktem rozpadu uranu. Stosunek ilości radu do uranu w rudzie jest stały. W przechowywanym przez wiele miesięcy w laboratorium aktynie pojawia się i przybywa radu. Z tego wnioskuje (w 1906 r.), że rad powstaje w wyniku przemian uranu, a rad powstaje bezpośrednio z aktynu. Zauważa, że stosunek ilości ołowiu do uranu jest większy w starszych skałach, dokonuje pierwszego szacowania wieku skał na podstawie zawartości pierwiastków.
W początku XX w. pojawiały się doniesienia głoszące, że promieniowanie alfa może być jonem helu (nie znano wówczas jeszcze jądra atomowego), w 1909 Ratherford wraz z ogłaszają, że doświadczalnie wykazali, że promieniowanie alfa to hel.
Początkowo uważano, że promienie gamma to cząstki posiadające masę, takie jak promienie alfa i beta. Rutherford początkowo uważał, że mogą to być niezwykle szybkie cząstki beta, ale ich brak odchylenia przez pole magnetyczne wskazywał, że nie mają ładunku. W 1914 roku zaobserwowano, że promienie gamma odbijają się od powierzchni kryształów, co dowodziło, że są promieniowaniem elektromagnetycznym.