Wszyscy piosenkarze folkowi, którzy znali go i słyszeli, uważają, chyba jednomyślnie, że dysponował on najlepszym ze wszystkich głosem.
Pierwsze jego nagrania jako folknika znalazły się na zbiorczym albumie z 1963 r. Hootenanny Live at the Bitter End. Z trzech jego piosenek wyróżnia się "That's the Bag I'm in", który zostanie także nagrany na ostatnim albumie artysty. Nagrania te świadczą także o tym, że Neil znajdował się pod wielkim wpływem bluesa. Ta bluesowa podstawa z dodatkiem wpływów jazzowych i hinduskich (ragi) oraz jego doświadczeniem jako autora popowych przebojów uczyniła z niego świetnego i unikalnego autora i wykonawcę. Ale zanim stał się dominującą figurą w Greenwich Village, zdobył podobną pozycję na Florydzie w klubie "Coconut Grove" na obrzeżu Miami.
Rozwój kariery W 1964 r. ukazał się pierwszy album artysty Tear Down the Walls nagrany dla firmy Elektra, firmowany przez Neila i Vince'a Martina. W nagraniach wzięli udział tak znakomici muzycy jak John Sebastian (harmonijka) z The Lovin' Spoonful, Felix Pappalardi (gitara basowa) oraz folkowiec (twórca środowiska folkowego w Coconut Grove) Vince Martin (gitara, drugi głos). Jest to właściwie dość typowy folkowy album tego okresu, łączący tradycyjne utwory z własnymi kompozycjami.