Twórczość Talent narracyjny i nieprzeciętna pracowitość predestynowały go do poezji epickiej. Jego największe dzieło to poemat The Fall of Nineveh (Upadek Niniwy) w trzydziestu księgach, wydany w latach 1828–1868. Napisał też drugi, niewiele krótszy epos Israel in Egypt (Izrael w Egipcie), oparty na biblijnej Księdze Wyjścia, a także poematy A Midsummer-Day’s Dream (Sen dnia letniego, 1824), The Last Days of Herculaneum (Ostatnie dni Herkulanum, 1821) i Abradates and Panthea (Abradates i Panthea) oraz powieści The Sea Kings in England (Morscy królowie w Anglii) i The Handwriting on the Wall (Napis na ścianie), jak również dramaty.
Atherstone specjalizował się w monumentalnych utworach o tematyce katastroficznej. Opisywał zagładę państw i miast – asyryjskiej Niniwy i rzymskiego Herkulanum. Ponadto przełożył wierszem również fragment rozdziału XVIII Apokalipsy św. Jana. Jego dzieła można dziś odczytywać jako antytotalitarne, przedstawiają bowiem zwycięstwo pozytywnych bohaterów nad tyranami – egipskim faraonem i asyryjskim despotą Sardanapalem.