W rok po śmierci Franckenberga, 12 czerwca 1653 przeszedł we wrocławskim kościele pod wezwaniem św. Macieja na katolicyzm, przyjmując łacińskie imię Angelus. Druga część jego imienia pochodzi zapewne od łacińskiej nazwy Śląska. Swój majątek przeznaczył na cele dobroczynne.
Związał się czynnie z kontrreformacją. Atakowany przez protestantów groził, że jako polski szlachcic, poprosi króla polskiego o opiekę. W 1654 otrzymał honorowy tytuł cesarsko-królewskiego lekarza nadwornego. Nadal też zajmował się działalnością charytatywną.
Poeta, ksiądz, zakonnik thumb|Des Angelus Silesius Cherubinischer Wandersmann (1905)
Od 1667 ukazują się jego najświetniejsze dzieła poetycko-religijne: Święta uciecha duszy albo Duchowne pieśni pasterskie (niem. Heilige Seelenlust Oder Geistliche Hirtenlieder), trzy części w 1657 we Wrocławiu i czwarta część osobno w tym samym roku, po scaleniu i przydaniu piątej części wydane we Wrocławiu 1668, i Epigramatyczne rymy duchowne (niem. Geistreiche Sinn- und Schlußreime) w pięciu księgach, wydane w Wiedniu 1657, od rozszerzonego o księgę szóstą wydania w Kłodzku 1675 pt. Cherubinowy wędrowiec (niem. Cherubinischer Wandersmann). Z późnego okresu życia pochodzi poemat Poglądowe opisanie czterech spraw ostatecznych (niem.