Udział w powstaniu wrześniowym Po wyjściu z więzienia wrócił do aktywności politycznej i publicystycznej. Odgrywał coraz większą rolę w kierownictwie utworzonej w 1919 Bułgarskiej Partii Komunistycznej. W 1923 opublikował w „Wiadomościach Robotniczych” artykuł wzywający Bułgarów do walki z „dyktaturą burżuazji” i do udziału we „froncie antyfaszystowskim”. Bułgarska Partia Komunistyczna zajęła stanowisko neutralne wobec zamachu stanu przeprowadzonego przez polityków Bloku Konstytucyjnego, Partii Narodowo-Liberalnej, Partii Ludowo-Postępowej, WMRO oraz prawicowych wojskowych należących do Ligi Wojskowej przeciwko rządowi Bułgarskiego Ludowego Związku Chłopskiego. We wrześniu tego samego roku pozostał na wolności po masowych aresztowaniach komunistów dokonanych przez rząd Aleksandra Cankowa. Razem z Wasylem Kołarowem 14 września 1923 wezwał do strajku politycznego, który został jednak szybko odwołany przez sekretarza organizacyjnego Bułgarskiej Partii Komunistycznej Todora Łukanowa. 20 września partia wezwała do powstania zbrojnego, a Dimitrow został członkiem kierującego nim komitetu wojskowo-rewolucyjnego. Wystąpienie zakończyło się całkowitą klęską. Uciekając przed falą represji przeciwko lewicy, Dimitrow i Kołarow udali się do Wiednia, gdzie 27 października 1923 założyli Komitet Zagraniczny Bułgarskiej Partii Komunistycznej.