W roku 1941 Greenstreet zaczął pracować dla wytwórni Warner Bros. Debiut – Kasper Gutman („The Fat Man”) w Sokole maltańskim – był także jego najsłynniejszą rolą; zagrał tam razem z Peterem Lorrem, jako Joelem Cairo, co dało początek długiej współpracy tej dwójki. Greenstreet wystąpił razem z Lorrem w dziewięciu filmach, włączając Casablankę, jako właściciel klubu Signor Ferrari (za tę rolę otrzymywał wynagrodzenie 3750 USD na tydzień przez siedem tygodni), oraz Background to Danger (1943, z George’em Raftem), Droga do Marsylii (1944, ponowne spotkanie gwiazd Casablanki: Humpreya Bogarta i Claude'a Rainsa), Maska Dimitriosa (1944, wymieniony jako pierwszy aktor), The Conspirators (1944, z Hedy Lamarr i Paulem Henreidem), Hollywood Canteen (1944), Three Strangers (1946, wymieniony jako pierwszy aktor) i The Verdict (1946, wymieniony jako pierwszy aktor). Po ośmiu latach, w 1949, kariera filmowa Greenstreeta zakończyła się filmem Malaya, gdzie był wymieniony jako trzeci, po Spencerze Tracym i Jamesie Stewarcie. W czasie tych ośmiu lat pracował z wieloma gwiazdami, od Clarka Gable’a do Avy Gardner i Joan Crawford.