Ten pierwszy podjął zatem współpracę z Ausonio Franchim, którego przekonywał do uczynienia swojej gazety Ragione organem włoskich republikanów.
Pod wpływem podróży po Europie Orsini doszedł do wniosku, że głównym wrogiem zjednoczenia Włoch jest Napoleon III Bonaparte, a jego śmierć wywołałaby powstanie zarówno we Francji, jak i we Włoszech. Udał się do Francji, by dopracować plan zamachu. Jeszcze pod koniec 1857 na krótko pojechał do Anglii, gdzie zamówił u Josepha Taylora sześć bomb zaprojektowanych według własnego pomysłu (tzw. bomb Orsiniego, wypełnionych piorunianem rtęci). Po wykonaniu kilku próbnych eksplozji w kamieniołomach Sheffield i Devonshire Orsini, zadowolony z działania bomb, wrócił do Paryża, gdzie czekali na niego inni spiskowcy: Giuseppe Pieri, Antonio Gomez i Carlo di Rudio. Wszyscy oni byli podobnie jak Orsini byłymi zwolennikami Mazziniego, którzy pod wpływem nieskuteczności dotychczasowych działań skłonili się ku terroryzmowi.