Ważnym wydarzeniem pontyfikatu Aleksandra III był spór między arcybiskupem Canterbury Tomaszem Becketem a królem Anglii Henrykiem II. Konflikt dotyczył tzw. konstytucji klarendońskich z 1164, które poważnie ograniczały autonomię kościoła angielskiego, zwłaszcza poprzez ograniczenie sądownictwa kościelnego. Zarówno król jak i arcybiskup mieli w kurii swoich stronników, jednak papież opowiedział się ostatecznie po stronie Tomasza Becketa. Kiedy arcybiskup został zamordowany 29 grudnia 1170, papież ogłosił go męczennikiem i kanonizował, a winą za jego śmierć obarczono króla. Konflikt został jednak szybko zażegnany – Henryk II poddał się publicznej pokucie, ale artykuły klarendońskie w nieco złagodzonej formie zachowały moc obowiązującą.
W 1179 papież po uzyskaniu rocznego trybutu uznał Alfonsa I za króla Portugalii, którym ten de facto był już od 40 lat. W 1181 zatwierdził też uchwały polskiego synodu w Łęczycy. Mianował ok. 35 nowych kardynałów.