W przeciągu czterdziestu lat, Eduard Müller żarliwie działa na rzecz kościoła. W stolicy Prus, Brandenburgii i na Pomorzu tworzy szereg nowych parafii i stowarzyszeń skupiających powiększające się grona wiernych, a także gorliwie nadzoruje powstanie nowych świątyń i miejsc umożliwiających przeprowadzanie spotkań i nabożeństw. Odznacza się głęboką wiarą oraz całkowitym oddaniem bliźnim. Sam żyje w spartańskich warunkach, mieszkając przez długie lata w mansardzie. W Berlinie zakłada towarzystwa katolickie, stając się zarazem pierwszym prezesem związku czeladników założonego przez Adolfa Kolpinga.
W roku 1865 Müller uzyskuje tytuł radcy duchownego, a w 1888 – prezesa generalnego wszystkich stowarzyszeń katolickich w Niemczech. Müller był jednym z inicjatorów założenia partii Centrum, a także przez dwadzieścia lat deputowanym do Reichstagu. Wydawał periodyki katolickie, a także był współzałożycielem wydawnictwa Germania. Gazety „Märkische Volkszeitung". Mimo zapracowania corocznie odbywał pielgrzymkę do Grodowca.