W 1932 r. wyemigrował do Szwajcarii. W 1933 r., po przejęciu rządów w Niemczech przez nazistów, został zaocznie pozbawiony obywatelstwa, jego dobra osobiste skonfiskowano, a prace trafiły na listę dzieł zakazanych i zostały publicznie spalone. Toller publicznie potępił nazizm na kongresie PEN Clubu w Dubrowniku, dzięki czemu organizacja ta przyjęła antyfaszystowski charakter. Wyjechał do Londynu, gdzie przed komitetem Izby Gmin wygłosił mowę na temat podpalenia Reichstagu. Starał się także o nadanie polskiego obywatelstwa z racji ówczesnej przynależności Szamocina do tego kraju, ale nie otrzymał go z powodu obaw ministra Becka o pogorszenie stosunków polsko-niemieckich. W 1936 i 1937 podróżował po Stanach Zjednoczonych i Kanadzie, jako wykładowca, następnie osiedlił się w Nowym Jorku, gdzie kontynuował pisanie oraz utrzymywał kontakty z innymi emigrantami politycznymi z Niemiec, m.in. z Klausem Mannem, Eriką Mann i Therese Giehse.

W związku z przewidywanym przez siebie wybuchem II wojny światowej powiesił się 22 maja 1939 r.