W 1920 r. kandydował bez powodzenia do Reichstagu, a także został rezerwowym na liście USP do Landtagu i w latach 1921–1924 r. był jego członkiem (w 1922 r. USP została rozwiązana). Więzienie opuścił 15 lipca 1924 r. i został wydalony z Bawarii, w związku z czym osiadł w Berlinie. W tym samym roku wystawiono w Berlinie jego sztukę Hoppla, wir Leben! w reżyserii Erwina Piscatora. Toller podróżował m.in. do Francji, Włoch, Afryki północnej, Wielkiej Brytanii, USA, Meksyku, Danii, Austrii, Szwecji, Norwegii, Polski, Czechosłowacji oraz ZSRR i tam też został członkiem grupy Rewolucyjnych Pacyfistów oraz nawiązał bliskie stosunki z Niemiecką Ligą Praw Człowieka. W 1927 r. wziął udział w kongresie Ligi przeciw Wyzyskowi Kolonialnemu, a rok później brał udział w zakładaniu Międzynarodowego Komitetu Przyjaciół Związku Sowieckiego. W 1930 r. przemawiał podczas Kongresu Światowej Ligi na Rzecz Reformy Seksualnej.