Badania prowadzone przez Secchiego dużo zyskały dzięki znakomitej lokalizacji obserwatorium i dobremu sprzętowi. thumb|upright|Sui recenti progressi della meteorologia (1861)
Badania naukowe Badania naukowe w obserwatorium Secchi zaczął od rewizji wielkiego katalogu podwójnych gwiazd autorstwa Struvego. Efekty siedmiu lat pracy i obserwacji zostały zawarte w Memorie del Collegio Romano, wydanym w 1859 roku. Katalog zawierał przeszło 10 000 zweryfikowanych i opisanych podwójnych gwiazd. Osiągnięcia Secchiego uzupełnili jego asystenci, wydając w 1868 i 1875 roku dwa suplementy. Z badań Angelo korzystał między innymi William Doberck.
Równolegle z gwiazdami podwójnymi Secchi pracował nad badaniem i opisywaniem warunków fizycznych Saturna, Marsa i Jowisza oraz jego czterech wielkich księżyców. Korzystając z osiągnięć Kirchhoffa i Bunsena, którzy stworzyli podstawy analizy widmowej, Secchi jako pierwszy zbadał widma Urana i Neptuna. Wszystkie wyniki badań Secchiego dotyczące planet ukazały się potem w wielkiej pracy II quadro fisico del sistema solare secondo le piu recenti osservazioni, wydanej w Rzymie w 1859 roku. Od 1852 roku interesował się również Księżycem.