Opracował mikrometryczną mapę wielkich kraterów na Księżycu, z której korzystało potem wielu innych astronomów.
W centrum zainteresowań Secchiego leżało jednak Słońce i to jemu poświęcał najwięcej czasu. W 1860 roku wybrał się w specjalną podróż do Hiszpanii, aby móc obserwować całkowite zaćmienie Słońca, które miało miejsce 18 lipca. Na podstawie tej obserwacji i późniejszych badań Secchi udowodnił, iż korona słoneczna i protuberancje nie są złudzeniami optycznymi. W 1868 roku francuski astronom Pierre Janssen odkrył metodę obserwacji protuberancji słonecznych bez konieczności oczekiwania na zaćmienie. Metodę tę wykorzystał Secchi w swoich badaniach. Dało to początek „Kronice Słonecznej”, która zawiera relacje z obserwacji Słońca. Jest ona prowadzona do dzisiaj, co czyni ją najstarszą tego typu pracą na świecie. 22 grudnia 1870 roku Angelo wziął udział w kolejnej ekspedycji mającej obserwować zaćmienie Słońca. Dzięki tej wyprawie Secchi odkrył zjawisko widma błyskowego, które opisał w wydanym w 1870 roku, w Paryżu, Le soleil. Expose des principales découvertes modernes. Praca była później tłumaczona na kilka innych języków. Wynalazł heliospektroskop, telespektroskop i krążek Secchiego do pomiaru przejrzystości wody.